Učestvovao je u Majskom prevratu, a njegova vojna karija i komandovanje četničkim odredom koji je pobedio u jednoj od simbolički najvažnijih bitaka u srpskoj istoriji upravo je tema kratkog dokumentarno-edukativnog filma iz serijala "Minijature" koji se može pogledati na Jutjub kanalu Ministarstva odbrane i Vojske Srbije.
Uz svaku od minijatura, a biće ih ukupno 60 u produkciji "Zastava filma", na sajtu ministartva se može pročitati i propratni tekst, poput ovog o Vojvodi Vuku.
Kao mladi oficir pridružio se četničkoj akciji. U četovanju po Makedoniji učestvovao je u borbama protiv Turaka na Kozjaku i Čelopeku.
Neposredno pred početak balkanskih ratova komandovao je četničkim odredom koji je vodio operacije u dolini Pčinje. Neprekidnim akcijama uticao je na jačanje četničkog pokreta na terenu.
U balkanskom ratu Kozjački odred Vojvode Vuka s uspehom je dejstvovao u pozadini glavnine turskih trupa. Bili su ispred snaga 1. Armije i uspešno se borili u Kumanovskoj bici i bici na Srtevici.
U Prvom svetskom ratu komandovao je Jadarskim četničkim odredom, koji je dejstvovao na prostoru oivičenom Drinom, Savom, Kolubarom i Medvednikom. Njegovi četnici su zasednim i prepadnim dejstvima nanosili osetne gubitke austrougarskim jedinicama i usporavali njihovo napredovanje. Unosili su pometnju u neprijateljevu pozadinu i blokirali značajne putne komunikacije. Četnički odredi Vojvode Vuka borili su se na Ceru, Drini, Kolubari. Isticali su se ličnom hrabrošću i postignutim rezultatima.
Nakon povlačenja preko Albanije, Vojin Popović je u činu potpukovnika na Solunskom frontu postavljen za komandanta Dobrovoljačkog odreda, koji je okupljao preostale preživele četnike iz svih odreda i novopridošle dobrovoljce.
Četnici Vojvode Vuka osvojili su i dobro utvrđeni i branjeni Kajmakčalan. Drinska divizija je prva osvojila vrh Nidže, ali su ih Bugari u kontranapadu porazili. U novom napadu četnici su odneli pobedu. Pobeda na Kajmakčalanu, koji su odneli četnici Vojvode Vuka, predstavlja jednu od simbolički najvažnijih bitaka u srpskoj istoriji.
Posle Kajmakčalana četnički odredi nastavili su da se bore i za osvajanje okolnih visova... Tada je, u jurišu na Gruniški vis 16. novembra 1916, poginuo i čuveni Vojvoda Vuk. Metak ga je pogodio direktno u srce kad je zastao da previje lakšu ranu na ruci. Imao je 35 godina.
Njegovi četnici nastavili su da se bore. Desetkovani su u borbama na Kajmakčalanu - od 2.250 četnika, koliko je odred Vojvode Vuka brojao po dolasku na Solunski front, preživelo ih je samo 450. Odred je tada rasformiran, a četnički odredi prestali su da postoje.
Vojin Popović, Vojvoda Vuk, sahranjen je na srpskom vojničkom groblju Zejtinlik u Solunu. Njegovi posmrti ostaci preneti su 1923. godine na Novo groblje u Beogradu.
Vojvoda Vuk bio je jedan od najpoznatijih i najvećih junaka četničke akcije. U Beogradu mu je podignut spomenik.