Krcun je bio i nekadašnji načelnik Ozne i bivši predsednik Izvršnog veća Srbije. Poginuo je 6. novembra 1964. u saobraćajnoj nesreći na Ibarskoj magistrali, u blizini sela Šopić kod Lazarevca.

Tog dana, se uputio na sresku konferenciju Saveza komunista u Titovom Užicu. Zajedno s Krcunom tad je poginuo i Svetolik Lazarević Laza.

Krcunova smrt ostala je pod velom misterije pošto zvanična verzija o nesreći nikada nije prihvaćena, a vladalo je mišljenje da je nesreću iscenirao lično predsednik tadašnje SFRJ Josip Broz Tito.

Iz tog vremena je i vic koji se naširoko prepričavao, a koji glasi: “Saopštavaju Titu da je Krcun poginuo, a on pogleda na sat i upita: 'Šta, već je pola dva?“.

Zvanično, rezultati istrage kažu da se Krcunov automobil, koji mu je dodeljen baš pred polazak na na sresku konferenciju Saveza komunista Srbije, zbog velike kiše proklizao po blatu. Vozač je, naime izgubio kontrolu i sleteo sa puta, i pri brzini od 130 kilometara na čas udario u drvo.

Odmah posle pogibije, tela Slobodana Penezića Krcuna i Svetolika Lazarevića Laze, su bila preneta u Beograd i izložena u zgradi Savezne Skupštine, gde su im brojne društveno-političke, boračke i vojne delegacije, kao i građani u mimohodu odlali počast. Sahranjeni su 8. novembra, jedan pored drugog, u Aleji narodnih heroja na Novom groblju.

Zanimljivo je da sahrani Tito uopšte nije prisustvovao, već je samo poslao venac. Na dan sahrane Tito je primio glumca Kirka Daglasa.

U istorijskoj građi spominju se neslaganja Krcuna i Tita, koja su i bila osnov sumnje u zvaničnu verziju priče o nesreći.

Tako je istoričar Venceslav Glišić pisao o poslednjem susretu Krcuna i Tita i naveo da je Josip Broz  pozvao Krcuna na Brione. Krcun je tada Titu rekao da je nekorektan prema Srbima i da ih udaljava od sebe. Pitao ga je i kako to da su mu sumnjivi svi Srbi istaknuti ratni komandanti. Tito se naljutio, a Krcun mu je dobacio “Jedino ne znam kad će doći red na nas dvojicu”, misleći na sebe i Aleksandra Rankovića.

Krcun je bio zastupnik teorije da Srbija zaostaje u razvoju u odnosu na Hrvatsku i Sloveniju, a priča se i da je jednom Titu u lice rekao: “Ili Srbija dobija kombinat ili ponovo idemo u šumu“.

Ubrzo posle susreta na Brionima došlo je do saobraćajne nesreće. Nekoliko dana posle nje, od povreda je preminuo i vozač Milorad Lomić. Olga Živković i Ljubo Mijatović, koji su takođe bili u automobilu, u udesu su bili ozbiljno povređeni.

Srbi su Krcuna, tek nakon smrti priznali za pravog Srbina, a pevač narodne muzike Slobodan Mulina spevao je i “Pesmu o Krcunu”.